Обитель любви и милосердия, не имеющая аналогов в мире, была основана великой княгиней Елизаветой Федоровной в 1909 году. После трагической гибели мужа, великого князя Сергея Александровича, она удалилась от светской жизни и всецело посвятила себя служению Богу и ближним.
На деньги, полученные от продажи личного имущества и драгоценностей, великая княгиня купила усадьбу с садом на Большой Ордынке, где устроила больницу для бедных, приют для девочек и домовую церковь. Храм Покрова Пресвятой Богородицы, ставший достопримечательностью Москвы, появился в 1912 году. До революции Марфо-Мариинская больница, где трудились известейшие в Москве врачи, считалась лучшей в городе.
В 1918 году Великую Матушку и ее келейницу инокиню Варвару увезли в Алапаевск, живыми сбросили в шахту и забросали гранатами. Дело, которому Елизавета Фёдоровна, посвятила последние годы свои жизни, получило продолжение в 1992 году, когда Марфа-Мариинская обитель возобновила свою деятельность.
Сейчас здесь живут монашествующие сёстры и сёстры милосердия. Они несут многочисленные послушания, заботясь тем, кто более всего нуждается в помощи.